Defektmodelle in siliciumreichen Zeolithen: Cluster von Wasserstoffbrücken und ihre Wechselwirkungen mit organischen Strukturdirigenten aus ¹H-Doppel- und Tripelquanten-NMR

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• 作者：Dr. Gunther Brunklaus ; Dr. Hubert Koller and Dr. Stacey I. Zones
• 刊名：Angewandte Chemie
• 出版年：2016
• 出版时间：November 7, 2016
• 年：2016
• 卷：128
• 期：46
• 页码：14675-14679
• 全文大小：2080K
• ISSN：1521-3757

文摘

Interne SiOH- und SiO⁻-Defektgruppen werden in Si-reichen Zeolithen während der Synthese unter dem Einfluss organischer Kationen (“structure-directing agent”, SDA) als negative Ladungszentren gebildet. Diese Arbeit untersucht die Defektcluster und ihre Lokalisierung in den Porenwänden von vier Zeolithen. ZSM-12, ZSM-5 und SSZ-74 zeigen drei SiOH-Gruppen in einem Defektcluster, in dem sie Wasserstoffbrücken zu einer SiO⁻-Gruppe bilden, wohingegen SSZ-24 nur zwei solche Wasserstoffbrücken aufweist. Die Defekte wechselwirken mit quartären Ammoniumkationen vorzugsweise in der Nähe des Ladungszentrums des SDA, wenn keine sterische Behinderung vorliegt. Die Gerüste von ZSM-12, ZSM-5 und SSZ-24 enthalten verbundene Sechsringe an den Stellen, wo das organische Kation mit den Defekten wechselwirkt. Es wird vorgeschlagen, dass diese Sechsringmuster in den Materialien Si-O-Si-Brückendefekte bilden. SSZ-74 ist ein Sonderfall, da dieser Zeolith keine ausgedehnten Sechsringmuster enthält.